近期，浙江大学研究团队依托西安计算中心提供的计算平台，以甲烷催化燃烧为研究对象，借助fluent计算软件开展数值计算的研究工作，提取与分析不同输入参数下的异相反应与均相反应的相互作用信息，从热量和物质方面分析异相反应和均相反应的耦合机制，在该项研究中取得了新的进展。
该研究结果在化工综合研究为特色的国际期刊《chemical engineering science》上发表，并对西安计算中心致谢。该期刊期刊聚焦工程技术-工程：化工领域的重点研究和前沿进展，及时刊载和报道该领域的研究成果，致力于成为该领域同行进行快速学术交流的信息窗口与平台。
论文标题：
《Parametric study on reaction characteristics of methane/air mixture in microchannels》
输入参数对微型平板燃烧器内异相/均相反应耦合的影响
研究目的：
相比于纯粹的气相燃烧，微尺度催化燃烧中催化反应的加入使得原本已同时结合了传热、流动和化学反应的燃烧过程更为复杂，气相空间中的均相反应与催化剂表面的异相反应在燃烧过程中互动耦合对催化燃烧特性产生直接影响，而现阶段对于这两类反应相互之间的影响机制的研究结论不一，未能形成完整的研究框架，给燃烧器的研究与设计带来了困难。为更好的发挥和挖掘催化燃烧的优势与潜力，目前还需要开展大量的研究的工作以解决微尺度催化燃烧中的关键科学问题、形成完整的理论体系，针对微尺度催化燃烧异相/均相反应耦合特性展开深入的基础研究具有重要的科学意义和研究价值，以期在微尺度催化燃烧的实际应用中提供理论指导。在微尺度燃烧的研究中，受限于燃烧器尺寸较小，传统实验测量手段难以精确反应燃烧过程中的热量流动以及物质消耗的详细过程，因而可以借助数值模拟工具，获取相应的温度场与物质浓度场等信息，进一步分析与总结着火、高效燃烧以及放热、散热等规律和机理。
研究方法：
以甲烷在微型平板燃烧器内的催化燃烧为研究对象，借助fluent软件，导入甲烷与空气的气相燃烧和催化氧化的化学反应骨架机理，开展甲烷/空气催化燃烧数值计算的研究工作，对不同输入参数下的异相反应与均相反应的相互作用信息进行提取与分析，从热量和物质两方面分析异相反应和均相反应的耦合机制。
图1 微型平板燃烧器物理模型示意图
研究结果：
（1）进口流速增大会导致燃烧区域向下游出口方向移动，进口速度小于0.30 m/s时燃烧熄火，进口速度超过0.5 m/s时，由于停留时间不足，燃烧在出口位置尚未结束，当uin超过0.60 m/s火焰被吹出燃烧器。进口速度的增大，输入的反应物增多，燃烧器内最高温度逐渐上升，最高温度的位置也逐渐向下游出口位置移动，燃烧区域向下游的移动也导致了出口温度随着流速的上升而逐渐升高，出口气流带走更多的热量。异相反应总体强度对进口速度的变化不敏感，具体表现在进口速度增大时异相反应总放热、消耗CH4和生成CO2的速率变化幅度小。在均相反应随流速增大而强化的对比下，异相反应的放热占比、消耗CH4和生成CO2速率比例随着流速的增大而减小，使得高进口速度时异相反应的相对强度减弱，同时异相反应辅助均相着火的作用也会被削弱。根据沿程的异相反应相对放热占比s依旧可以将燃烧分为5个特征阶段，但阶段III的峰随着流速增大高度有所下降，在uin ≥ 0.50 m/s时转变为小段的平缓曲线，s的最小值随着速度的增大也呈现减小状态。进口速度增加会削弱了阶段III中的异相反应，增强阶段IV中的异相反应。
图2 甲烷/空气在不同进口流速下催化燃烧的温度云图
图3 不同流速下沿程异相反应相对放热强度
图4 不同进口流速下均相反应（a）和异相反应（b）沿程放热状况
（2）贫燃条件下当量比增大，燃烧区域向上游进口方向移动。异相反应放热占比S随着当量比的增大先增大后减小，在Φ = 0.95时达到最大S = 17.61 %，异相反应的相对强度在此时是最大的，其消耗CH4和生成CO2的反应速率也达到最大。均相反应始终处于主导地位，其消耗CH4和生成CO2的反应速率随当量比增大而增加的。从异相反应辅助均相着火的角度看，当量比越大异相反应放热辅助均相反应着火作用越明显。贫燃条件下沿程异相反应相对放热强度s的变化趋势为稳定-急剧下降-上升-缓慢下降与回升的变化趋势，异相反应的沿程放热曲线上仅出现一个峰，这是因为原本在Φ = 1.0时处于下游位置O/H/OH→H2O/H2转化的异相反应在贫燃条件下会向上游移动，与CH4/CO/H2→CO2/H2O转化的异相反应的位置重合。
图5 Φ = 0.85时微型平板燃烧器中异相反应消耗气相组分速率。符号为正：异相反应消耗气相组分；符号为负：异相反应生成气相组分(uin= 0.50 m/s, Tin = 423 K, Tw = 773 K)
图6 Φ = 0.85时甲烷/空气催化燃烧中心线和近壁面的O2浓度分布(uin= 0.50 m/s, Tin = 423 K, Tw = 773 K)
（3）进口温度上升会直接导致输入物质量减少，对点火能需求的降低使得火焰位置更加靠近上游入口，同时也出现燃烧放热量下降、燃烧温度降低、气相燃烧强度减弱等现象。但异相反应总放热强度随进口温度上升的下降幅度较均相反应小，异相反应相对放热强度S随进口温度的上升而增加。进口温度增大会导致均相反应对CH4的消耗和CO2的生成总体速率下降，异相反应对CH4的消耗和CO2的生成总体速率略微提升。在进口温度更高时，气相着火前异相反应提供热量占壁面加热量比例上升，异相反应辅助均相反应着火的作用更明显。
研究结论：
输入参数对微型平板催化燃烧器内的甲烷/空气预混燃烧影响显著。异相反应对燃烧的影响在进口速度小、当量比接近0.95和进口温度高时更为明显；进口速度减小、当量比接近1.0以及进口温度上升同时也会增强异相反应辅助均相着火的作用。